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摘 要電力變壓器油中溶解特征氣體在線分析是目前在線診斷油浸式電力變壓器早期潛伏性故障最有效的方法之一,而氣體傳感檢測技術(shù)是油中溶解氣體在線分析的核心,直接影響在線診斷的正確性。目前應(yīng)用的氣體傳感器由于存在檢測靈敏度低、易老化或中毒等特征,已經(jīng)制約了氣體在線監(jiān)測技術(shù)的良好推廣應(yīng)用。持續(xù)深入研究氣體傳感技術(shù)并研制新型氣體檢測傳感器對提升變壓器油中溶解氣體在線監(jiān)測水平具有積極的意義。氧化鋅(ZnO)作為開發(fā)最早、應(yīng)用最廣泛的半導(dǎo)體氣敏材料之一,對油中溶解的幾種特征氣體均敏感乙炔傳感器,是目前實(shí)驗(yàn)研究及商業(yè)應(yīng)用中最主要的敏感元件。針對乙炔(C2H2)氣體是所有油中溶解特征氣體中最能反映油浸式變壓器內(nèi)部放電故障以及金屬摻雜能明顯改善ZnO氣體傳感器檢測特性的特征,論文依托國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(項(xiàng)目批準(zhǔn)號:51277185),開展了金屬摻雜ZnO基C2H2氣體傳感器的檢測特性及氣敏機(jī)理研究:制備了四種不同形貌以及金屬鎳(Ni)、銀(Ag)摻雜的ZnO氣體傳感器,測試分析了對C2H2氣體的溫度特性、濃度特性、最小檢測濃度、響應(yīng)恢復(fù)特性、穩(wěn)定性、選擇性等氣敏性能;基于密度泛函理論的第一性原理建立純ZnO、金屬Ni、Ag摻雜ZnO表面氧吸附模型和C2H2氣體吸附模型,模擬了C2H2與ZnO材料表面反應(yīng)的整個(gè)作用過程;從微觀電子層面對ZnO摻雜特性和氣體吸附特性進(jìn)行了計(jì)算;結(jié)合宏觀實(shí)驗(yàn)和微觀仿真分析對ZnO基C2H2氣敏傳感器的氣敏機(jī)理進(jìn)行了深入研究乙炔傳感器,論文取得的主要成果如下:研究了不同形貌ZnO納米粉體材料對C2H2氣體的氣敏性能;采用水熱法制備了微球狀、棒狀、分層花狀及分層海膽狀的ZnO納米粉體,基于實(shí)驗(yàn)室微量氣體測試平臺voc氣體檢測儀,測試研究了其對C2H2氣體的檢測特性,測試結(jié)果表明分層海膽狀ZnO對C2H2氣體具有較高的靈敏度、最低的工作溫度和最快的響應(yīng)-恢復(fù)時(shí)間。

結(jié)合基于第一性原理建立的表面吸附模型研究了纖鋅礦ZnO的氣敏模擬機(jī)制:ZnO氣敏性能的提高是由于分層海膽狀ZnO材料具有更大的比表面積和更多的孔隙,提供了更多氣體吸附的位置,為被測氣體的擴(kuò)散提供了良好的通道,增加了表面電荷轉(zhuǎn)移的量二氧化硫檢測儀,提高了表面電荷轉(zhuǎn)移的速度。對不同形貌ZnO納米粉體材料,材料表面電荷轉(zhuǎn)移的量和速度是決定其對C2H2氣體檢測性能的主要因素。研究了金屬鎳(Ni)摻雜ZnO納米粉體材料對C2H2氣體的氣敏性能;基于平面型微量氣體測試平臺,對C2H2氣體進(jìn)行氣敏特性測試:所有摻雜樣品的氣敏性能較摻雜前都有所提高,特別6mol%Ni摻雜量ZnO樣品性能最佳,并對C2H2氣體表現(xiàn)出良好的選擇性?；诘谝恍栽斫⒘私饘貼i摻雜ZnO(0001)面的摻雜模型、氧吸附以及C2H2分子吸附模型。結(jié)合實(shí)驗(yàn)測試結(jié)果與理論計(jì)算:摻雜Ni后ZnO(0001)面窄化的禁帶減少了電子發(fā)生躍遷時(shí)所需的能量,降低了C2H2檢測的工作溫度,摻雜后增加的氣體與材料表面的電荷轉(zhuǎn)移量使材料接觸C2H2氣體后電阻變化更為顯著,提升了對C2H2檢測的靈敏度。研究了金屬銀(Ag)摻雜ZnO納米粉體材料對C2H2氣體的氣敏性能;測試不同Ag摻雜濃度ZnO的C2H2氣敏特性,發(fā)現(xiàn)摻雜10mol%Ag的ZnO納米棒對C2H2氣體最佳工作溫度更低、靈敏度更高、檢測極限更小,能從一氧化碳、氫氣中選擇出C2H2。

利用勢壘模型解釋了Ag摻雜ZnO氣體傳感器檢測C2H2氣體的氣敏機(jī)理?；诘谝恍栽斫⒘薃g替換Zn位摻雜ZnO(0001)面的摻雜模型和氧吸附與C2H2吸附模型。對比試驗(yàn)現(xiàn)象與理論計(jì)算:受主能級的引入和禁帶寬度的進(jìn)一步窄化,降低了ZnO元件測試C2H2氣體的工作溫度,更高的吸附能增加了氣體在表面吸附的穩(wěn)定性,Ag元素的摻入為表面提供了更多可以發(fā)生轉(zhuǎn)移的電荷容量,并且ZnO表面與氣體發(fā)生了更多的電荷轉(zhuǎn)移乙炔傳感器,使檢測C2H2氣體時(shí)的表面電阻變化加劇。這些微觀結(jié)構(gòu)變化共同作用是Ag元素?fù)诫s宏觀C2H2檢測性能比Ni摻雜更高的原因。計(jì)算結(jié)果和檢測結(jié)果相對應(yīng)說明我們建立的模型用于解釋摻雜Ag纖鋅礦ZnO的氣敏機(jī)理是可行的。論文研究了純ZnO、金屬Ni、Ag摻雜ZnO的C2H2氣體的檢測特性,基于密度泛函理論的第一性原理建立純ZnO、金屬Ni、Ag摻雜ZnO表面氧吸附模型和C2H2氣體吸附模型,模擬了C2H2與ZnO材料表面反應(yīng)的整個(gè)作用過程;建立了纖鋅礦ZnO的C2H2氣體氣敏模擬機(jī)制,揭示了金屬摻雜和采用不同金屬摻雜的ZnO乙炔氣敏傳感器氣敏性能提高的機(jī)理,為高性能半導(dǎo)體ZnO乙炔氣敏傳感器的研制提供了理論指導(dǎo)。關(guān)鍵詞:第一性原理,納米氧化鋅,金屬摻雜,乙炔氣體,檢測特性ABSTRACTDissolvedgasanalysisisoneofthemosteffectivemethodsfordetectingfaultsinoil-immers

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